水素と金属材料の相互作用
－材料構造の変化と水素の蓄積に関する研究－

小林真

　核融合発電では水素の同位体を燃料として用います。炉内での水素は固体・液体・気体・プラズマと様々な化学状態となり炉を構造する金属材料と接触します。ここで、水素は原子番号1番の最も小さい原子であるため、材料の結晶構造の隙間に入り込み、内部を移動、蓄積する現象が起こります。ここでは、金属材料内部での水素のふるまいと材料構造の変化に伴う水素の蓄積に関する予測研究について紹介します。

　水素は核融合炉の燃料であり、材料中に水素が蓄積すると燃料の損失になります。また、水素が金属材料中に蓄積すると、水素脆化という材料が脆くなる現象が起こるため、材料中の水素のふるまいを正しく理解し予測することは重要な課題です。核融合炉の真空容器壁では高速中性子などの放射線が材料原子に衝突することで、材料構造が変化し、水素のふるまいに影響を与えます。図１では、このような現象についてまとめています。水素原子は金属原子同士の隙間(結晶格子間位置)に侵入し、隣接する結晶格子間位置を介しながら移動します。また、結晶中に内因的に存在する欠陥（結晶構造が歪んだ箇所）中の水素は結晶格子間位置に存在する水素よりも安定であるため、欠陥による水素の捕獲現象が起こります。核融合炉の真空容器壁では、高速中性子が金属材料原子と衝突し、原子がはじき出され照射欠陥が生成します。このような場は温度も高いため、照射欠陥の生成と移動が絶えず起こるとともに、燃料である水素が材料内部に侵入し照射欠陥と相互作用することになります。

　さてこのような場では、材料中の水素濃度はどのように変化するのでしょうか？図２は筆者も参画する日米共同研究グループにより測定された、中性子照射したタングステンからの重水素（自然に存在する水素の同位体）の脱離挙動です。ここでは、タングステン試料は米国オークリッジ国立研究所の研究用原子炉(HFIR)にて1373 K（ケルビン）程度の温度下で中性子照射され、その後、重水素プラズマを曝露することで試料中に重水素を導入しています。図２で示された二つのスペクトルの面積が各試料中の重水素滞留量に相当していますが、図から明らかに、中性子照射することで重水素滞留量が大幅に増加していることが分かります。それだけでなく、重水素の脱離温度も高温領域にシフトしています。この結果は、中性子照射によりタングステン中に生成した照射欠陥が重水素を強く捕獲していることを示しています。タングステンは核融合炉の真空容器壁に用いられる材料ですが、炉環境に存在する高速中性子により照射欠陥が生成し、それにより燃料の損失量が増加することが示されました。

　続いて、このような照射欠陥を含んだタングステン中の水素のふるまいを予測することについて考えます。タングステン中の水素の移動は格子間位置を介した拡散現象により進行しますが、一部の格子点タングステン原子が高速中性子によりはじき出され、空いた状態（原子空孔）になります。拡散している水素がそのような箇所に到達すると捕獲現象が起こります。また、原子空孔に捕獲されている水素は温度上昇に伴い脱捕獲し、再度拡散できる状態となり、最終的に試料表面に到達し、水素分子を形成し脱離します。このような水素の拡散現象と原子空孔による水素の捕獲・脱捕獲過程、表面での脱離過程を考慮にいれたモデルを構築しスペクトルのシミュレーションを行ったところ、脱離挙動を十分に再現できることが分かりました（図２、青破線）。

　図４は、シミュレーションの例として、523 Kにて6.4 MeV（メガ電子ボルト）の鉄イオンをタングステンへ0.24 dpaまで照射した際の原子空孔濃度分布を予測したものです。ここで、タングステン試料中において、原子空孔は様々な集合数の原子空孔集合体として存在するため、これらを単原子空孔に分解し濃度を算出しています。また、同様の条件で実際に照射を行ったタングステン試料に、重水素ガス曝露にて重水素を導入した際の重水素濃度分布[Y. Hatano et al., Nucl. Mater. Energy, 9 (2016) 93-97.]も図に示しています。両者の比較から、表面における濃度上昇や、その後の深さ領域におけるやや平坦な濃度分布、6.4 MeV鉄イオンの侵入深さに領域以降の急峻な濃度減少など、予測された原子空孔濃度分布と実験的に測定された重水素濃度分布が非常によく一致していることが分かります。

　今後は、上で示した金属中の水素のふるまいに関するモデルと照射欠陥のふるまいに関するモデルを統合し、広い温度分布・高速中性子束分布のある核融合炉における水素の蓄積量などの高精度評価を行う予定です。

（装置工学・応用物理研究系　助教）